科学家理论预言并实验发现磁谐振子体系中拓扑

图1:(a)基于J1-J2模型的自旋波色散(b)布里渊区以及布里渊区中的狄拉克点,同时展示了U(1)对称性移除后狄拉克点演化为结线的过程(c)材料中Cu2 离子J1-J2交换网络。

能带中的非平凡拓扑的研究在最近的十年里是凝聚态物理的研究焦点之一。目前,该领域已经从拓扑绝缘体的研究发展到了电子体系和非电子体系中各种类型拓扑态的发现和研究。其中非电子体系方面的研究主要集中于光子晶体和经典机械波等人造体系中,而真实的晶体里的拓扑玻色子激发的研究相对较少。其中的部分原因是可以用来有效探测这些拓扑激发的谱学测量手段有限,且实现起来存在诸多困难。

将“拓扑”这一数学概念引入物理学后,一方面推动了基础物理学研究的发展,另外一方面也促使了大量新颖拓扑量子材料的出现,例如石墨烯、拓扑绝缘体、三维狄拉克半金属以及外尔半金属等,大大地丰富了材料科学,为低耗散、更稳定的下一代电子器件的发展奠定了材料基础。这些材料中具有拓扑属性的准粒子是满足费米统计的电子,即费米子。这些费米子的能带具有拓扑性质,其两条线性交叉的色散可以用狄拉克或外尔方程进行描述,分别对应着狄拉克或外尔费米子。除此之外,还可能存在超越狄拉克-外尔框架的新的费米子,如三重简并费米子。与狄拉克或外尔费米子不同的是,三重简并费米子具有二条线性能带和一条平带交叉的能带结构。

为了在实验上研究上述自旋波的拓扑能带,研究团队又对Cu3TeO6晶体阵列样品进行了非弹性中子散射实验。在实验中,他们观测到了四维空间中清晰的自旋波信号。为了将实验结果和理论计算进行对照,他们对材料中的磁交换相互作用进行了细致的建模,发现Cu2 离子之间最主要的磁交换作用存在于最近邻、以及第九近邻的离子对之间,前者是由于距离近,而后者则是由于离子之间相对笔直的交换路径。从图2a和b可以看到实验和计算结果符合得相当好:数据不仅表明在布里渊区的P点存在狄拉克锥型的色散(图2c),而且散射信号的强度与计算也几乎是一致的(图2d和e)。散射信号的强度反映了动力学结构因子S(Q,w),其中包含了自旋波波函数的重要信息,所以实验和理论的一致性可以认为是材料中自旋波拓扑属性的直接验证。

在理论预言之后,北大-物理所合作团队再接再厉。他们使用了日本原子能所在J-PARC的中子散射测量设备,完成了对Cu3TeO6单晶样品中的能量-动量分辨的中子非弹性散射谱的测量。测量结果的原始数据质量非常高,从中可以明显看到高能区的数个拓扑能带交点,而对P点(布里渊区中某个高对称动量点)的精细分析则在多个独立的方向上都确定了线性色散关系。对于能带交点,只要所有方向上的色散关系都是线性的,则能带交点必是拓扑保护的。因此,该实验证明了理论预言之一,即P点是狄拉克点。与此同时,方辰指导黎晨远得到了可以高度还原实验数据的自旋波模型。从图2中的对比、来看,理论预言可以说是半定量地还原了实验数据。理论和实验的吻合,进一步确认了P点是拓扑狄拉克点这一事实。此工作作为国际上第一次在磁谐振子激发中观察到拓扑能带交点的工作,近日在线发表于《自然-物理学》(Nature Physics)。方辰、李源是共同通讯作者,北京大学物理学院研究生姚伟良、王立晨和原本科生黎晨远为共同第一作者。参与实验的还有日本原子能所在J-PARC的几位科学家。

北京大学李源与中科院物理所方辰课题组合作提出Cu3TeO6是一个狄拉克磁振子体系[PRL 119, 247202 ]。如图1a所示,该材料具有立方结构,是一个三维共线的反铁磁体,磁矩方向指向体对角线方向。温锦生与李建新联合团队生长了该材料的高质量、大尺寸单晶,采用中子散射这一能够在动量-能量空间直接探测材料磁激发的手段对这些单晶进行了研究,得到了完整、清晰的磁激发谱,部分结果如图1c、d所示。从磁激发谱上看,高对称点位置,例如图1c的H点以及Γ点,能带交点清晰可见。结合对称性分析,这些交点具有稳定的拓扑属性。

在过去的一段时间里,量子材料科学中心的李源课题组与中科院物理所的方辰课题组合作,致力于推动使用中子散射谱学技术来研究玻色型元激发的能带拓扑。他们进行了理论研究并发展了有关的实验和分析方法,并主要针对实际晶体材料中的玻色型 “拓扑半金属”式的能带结构开展了工作。相比起玻色型的“拓扑绝缘体”“拓扑半金属”在体能带结构中就已经具有和拓扑属性直接相关的实验可观测量,例如在所有动量方向上都呈现线性色散的能带交点或结点线式的局部能带结构。这对于中子散射实验而言非常重要,因为体能带结构正是中子散射最擅长探测的物理对象。

[1] K. Li et al., Phys. Rev. Lett. 119, 247202 .

南京大学物理学院温锦生教授课题组的博士生鲍嵩、王靖珲和李建新教授课题组的博士生王巍为共同第一作者,于顺利副教授、万贤刚教授、李建新教授和温锦生教授为共同通讯作者。实验研究由温锦生教授课题组完成,理论研究由李建新教授及万贤刚教授课题组负责完成。其中,中子散射实验工作在美国橡树岭国家实验室散裂中子源的ARCS谱仪上完成。该工作得到了国家自然科学基金、国家重大研发计划、一流大学和一流学科建设计划、人工微结构协同创新中心的支持。

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约一年前,由中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心凝聚态理论与材料计算实验室副研究员方辰和北京大学国际量子材料中心副研究员李源带领原物理所研究生厉康康和原北京大学物理学院本科生黎晨远等人组成的团队完成了一项理论工作,预言了在一大类反铁磁体的自旋波能带中存在着拓扑保护的能带交点。当体系的基态磁结构保持了沿某一方向的旋转对称群时,拓扑能带交点的一般形式为狄拉克点;当Dzyaloshinsky-Moriya相互作用等微扰项引入从而破坏了自旋旋转对称性时,这个狄拉克点会变成一个线型或圆型的拓扑线节点。这个线节点与以往提出的线节点都不同,具有非平凡的单极荷。该团队进一步在Cu3TeO6的反铁磁基态中建立模型,提出在该体系中可以观察到理论预言的狄拉克点。该工作于去年年末发表在《物理评论快报》(Physical Review Letters)。

图1. a, Cu3TeO6的晶体及磁结构。为简洁起见,图中只标注了Cu原子。箭头为自旋示意图。b, 倒空间中的第一布里渊区以及各主要高对称点。c和d,中子散射实验所得到的分别沿着动量空间[001]和[111]方向的磁激发谱。c和d中的白线为理论计算的结果。虚线为b图所示的在动量空间中的位置。

李源和合作者们重点关注了Cu3TeO6这种材料,它的每个原胞内有12个磁性的Cu2 离子。在61K以下,Cu3TeO6成为反铁磁体,原胞中6个Cu2 离子磁矩方向大致平行,而另外6个Cu2 离子与它们反向。利用线性自旋波理论,研究团队发现Cu3TeO6中的自旋波具有线性的能带交叠,而进一步的分析表明这种能带交叠具有拓扑性质:它们带有整数形式的拓扑电荷,该属性不依赖于模型的细节,只和体系的对称性有关。具体而言,只要材料中具有磁性材料里最常见的PT对称性(时间反演和空间反演),那么自旋波的线性能带交叠就有可能存在。如果体系同时具有全局的自旋旋转U(1)对称性,拓扑能带交叠将具有狄拉克点的形式(图1a),而如果不具有U(1)对称性,则狄拉克点将退化为更一般的结点线(图1b)。这两类拓扑能带交叠的方式都是新的——此前它们都没有在具体的材料中被预言出来。此外,Cu3TeO6具有很高的晶体对称性(第206号空间群,图1c),由此保证了在U(1)对称性存在的前提下,布里渊区P点位置的自旋波总是狄拉克点,因而特别有利于实验的观测。这些理论结果于2017年12月在《物理评论快报》上发表,李源课题组的黎晨远和李源分别是共同第一作者和通讯作者。

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论文信息:

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李源和合作者们的上述发现丰富了人们对玻色型拓扑能带的理解,将拓扑能带推广到了具有自旋波激发的一大类反铁磁材料中。非弹性中子散射能够直接探测四维的色散关系以及背后的准粒子波函数,这些可用于研究拓扑能带结构的技术优势也在实验中得到了很好的体现。自旋波的能带拓扑也会带来其他实验中的可观测量,这些效应在将来的研究工作中有可能被观察到。

图2:Cu3TeO6 中非弹性中子散射的实验数据和理论预测。是沿着几条高对称线扫描得到的非弹性散射的结构因子;是同样路径下,用自旋波模型理论计算得到的非弹性散射的结构因子;是将多个布里渊区的等价路径加以平均之后,在P点附近得到的、沿着过P点的非高对称面上的结构因子在不同能量上的切面图;HPH这条路径上实验得到的和理论计算得到的结构因子图,其中两个H点位于不同的布里渊区。

该工作首次在一个真实的三维磁性材料中观测到拓扑磁振子激发,丰富了材料科学;发现了一种狄拉克和三重简并磁振子共存的新颖拓扑态,加深了人们对于拓扑能带理论的理解;对于量子拓扑领域的发展具有重要意义。

图2:(a和b)沿着图1(b)高对称路径的实验和计算的自旋波信号强度图,布里渊区中心是(1, 1, 2)(c)布里渊区P点的狄拉克锥型色散(d和e)a和b虚线框中自旋波的细节,虚线包络表明了P点的狄拉克锥型色散。

[2] W. Yao et al., Nat. Phys., DOI:10.1038/s41567-018-0213-x .

(物理学院 科学技术处)

自从十多年前拓扑绝缘体的发现以来,能带拓扑在凝聚态物理的研究中一直受到高度的关注。这一概念发展到今天,已经涵盖了各种电子和非电子的体系,后者包括了人工材料中的电磁波和机械波。这些具有拓扑性质的经典波动,加深了人们对能带拓扑的理解,并产生了广泛的应用前景。然而,它们在实际晶体材料中的对应物,即具有拓扑性质的玻色型元激发,除了少数仅有的几个例子之外,还未被充分地研究。其中的部分困难来自于固体散射谱学实验,这些实验是人们用于探测晶体中玻色型元激发的最有效手段,但它们对材料体系和样品质量等都有很高的要求。

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除了观察到理论所预言的狄拉克磁振子以外,该团队还发现了超越狄拉克-外尔方程的新型玻色子——三重简并磁振子。如图1c和d中的H和H’点,每个点都分别在两个能量出现三重简并点。Γ点同时存在一个狄拉克点以及一个三重简并点,但是在能量上比较接近,实验上难以分辨。这些高对称点上的能带交点,不依赖于理论模型,受到材料本身的对称性保护。我们的理论计算表明,在每一个三重简并点附近,磁振子能带由两条线性色散能带和一条平带交叉组成,因此,这些磁振子为三分量的磁振子,不同于狄拉克或外尔磁振子。

上述实验结果近期在线发表于《自然-物理》杂志。工作得到了国家自然科学基金、科技部、中国科学院战略重点研究项目等多个基金的支持。中子散射实验在日本大型质子加速设施完成。李源课题组的学生姚伟良、黎晨远、王立晨、薛尚捷、淡洋参与了此项工作。

图1:J1-J2模型下计算出的Cu3TeO6的自旋波能带图,D1,2,3为理论预言的狄拉克点,其中D2位于布里渊区的P点处。布里渊区以及从狄拉克点到线节点的演化示意图。Cu3TeO6 的磁结构以及J1-J2模型示意图。深蓝色自旋为向上,浅蓝向下;黑色边和红色边分别为J1和J2。

近日,南京大学物理学院温锦生教授、李建新教授、万贤刚教授以及于顺利副教授等人通力合作,利用中子散射结合理论模拟对三维反铁磁体Cu3TeO6进行研究,首次在真实材料体系中观测到了三维拓扑磁振子激发。该研究成果以“Discovery of coexisting Dirac and triply degenerate magnons in a three-dimensional antiferromagnet”为题,发表在《自然通讯》上[Nature Communications 9, 2591 ]。这是温锦生教授课题组近一年多来在量子磁性方面在国际权威期刊发表的第5篇文章,之前有4篇关于量子自旋液体的工作发表在《物理评论快报》上,其中有2篇也是与李建新教授课题组合作完成的。

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实际上,根据拓扑能带理论,能带结构的拓扑属性不依赖于体系中准粒子的统计属性。这意味着除了拓扑费米子之外,拓扑玻色子也应当存在。到目前为止,拓扑玻色子在光子晶体、声子晶体等人造材料中被广泛实现,然而却很少在真实材料中被发现。磁振子作为自旋波量子——磁有序材料磁激发的准粒子,拥有玻色子的属性。虽然也有大量的理论工作提出了各种磁振子拓扑态,实验上一直鲜有报道,特别是在三维体系中,还未有拓扑磁振子态被发现。在拓扑磁振子系统中,非零的贝利曲率会导致电中性的磁振子具有反常热霍尔效应,并且非平庸的能带结构会使体系出现受拓扑保护的表面态,这些性质使得拓扑磁振子材料在发展高效率、低耗散的新型电子自旋器件上具有十分重要的应用前景。因此,在实验上找到这样的材料具有重要意义。

为了进一步确认研究团队前期结论,该团队基于线性自旋波理论,采用一个以最近邻磁相互作用J1为主要项的模型进行了计算,很好地描述了实验观测到的磁激发谱。理论计算所得到的能带如图1c,d白线所示。分析表明,图1d中,在动量空间P点的不同能量位置存在三个狄拉克点,靠近这些狄拉克点的线性磁振子激发可以用狄拉克方程描述,因此这些准粒子为狄拉克磁振子。该结果跟早前的理论预言吻合得很好[PRL 119, 247202 ]。

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