清华化工系张强团队合作建立保护金属锂负极的

清华化工系张强课题组发文提出用柔性复合固态电解质保护金属锂负极新方法


清华新闻网10月19日电 10月17日,清华大学化工系张强课题组在《美国科学院院报》上发表文章《用于无枝晶生长金属锂保护的阴离子固定复合电解质》,报道了研究组在柔性复合固态电解质领域取得的新进展。

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在阴离子固定的柔性复合固态电解质中,锂离子均匀沉积;在阴离子未被固定的常规电解质中,易生成枝晶。

近年来,随着智能手机等电子设备的广泛运用,和电动汽车等新型交通工具的迅猛发展,人们不仅对电池能量密度的需求不断增长,对电池安全性的要求也越来越高。

现阶段传统电池大多采用有机液态电解质,采用有机液态电解质的电池在高温下化学性质不稳定,可能造成电池短路。在冲击、过充等极端条件下易燃易爆,埋下安全隐患。因此,构筑电极、电解质均为固态材料的电池,是实现安全电池的终极目标。

金属锂电极具有很高的理论容量,然而在充放电过程中易产生不均匀沉积,生成枝晶,给电池带来容量损失。采用金属锂电极与固态电解质的固态电池,是下一代安全、高能电池的极佳选择。

为制造安全、高能的金属锂电池,化工系张强研究团队提出利用无机陶瓷材料与有机聚合物材料结合,构筑柔性复合固态电解质。利用阴离子固定的无机陶瓷材料与有机聚合物材料构筑柔性复合固态电解质膜,抑制金属锂负极枝晶生长。复合电解质中的阴离子被聚合物基体和陶瓷填料束缚,形成了均匀分布的空间电荷层,进而引导锂离子均匀分布,实现金属锂的无枝晶沉积。锂盐中阴离子与锂离子的解离有助于降低聚合物结晶度,构建了快速、稳定的锂离子传输通道。无机快离子导体的加入将拓宽聚合物电解质的电化学窗口,表现出很好的电解质-电极界面稳定性与电化学循环性能。该复合固态电解质膜在极高温度下提供屏障,阻隔正负极短路,提升电池循环效率与安全性。

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锂离子在阴离子固定的柔性复合固态电解质中均匀沉积,构筑高安全固态金属锂电池。

该项研究工作的通讯作者是清华大学化工系长聘副教授张强,并列第一作者为张强课题组的博士生赵辰孜、硕士生张学强、在站博士后程新兵,并列第二作者为清华大学博士生张睿、北京理工大学硕士生许睿、清华大学本科生陈鹏宇、清华大学博士生彭翃杰和北京理工大学交叉学院教授黄佳琦。该工作在北京市科委、科技部、自然科学基金委、清华大学自主科研等基金的资助下完成。

张强课题组致力于能源材料,尤其是金属锂、锂硫电池、电催化方面的研究。在金属锂电池领域内,通过先进手段研究固态电解质膜,通过引入纳米骨架、修饰表面固态电解质保护层等方法调控金属锂的沉积行为,实现金属锂电池的高效安全利用。这些相关研究工作发表在《微尺度》;《美国化学学会·纳米》;《先进材料》;《美国化学会会志》;《德国应用化学》;《能源存储材料》;《化学》等知名期刊上。该研究团队同时在金属锂负极领域申请了一系列发明专利。近期,该研究团队在《化学综述》上进行了二次电池中安全金属锂负极评述。

论文链接:

供稿:化工系 编辑:华山

金属锂有极高的理论容(3860 mAh g-1)与最低的电势(-3.04 V vs.SHE),是下一代电池负极的极佳选择。然而,锂离子在从电解质沉积至负极的过程中,不均匀沉积容易形成树枝状或苔藓状枝晶,不仅降低了电池充放电过程中的库伦效率,还存在安全隐患,大大限制了金属锂电池的实际应用。

清华化工系张强团队合作建立保护金属锂负极的可移植界面


清华新闻网2月17日电 金属锂以极高的容量和最负的电势而成为储能界的“圣杯”,是下一代高能电池最有前景的负极材料之一。以金属锂为负极的锂硫电池的理论能量密度高达2600 Wh kg-1,有着巨大的产业前景。但负极枝晶生长是限制锂硫电池、锂空气电池、锂金属固态电池的共性问题。金属锂异常活泼,容易与电解液反应,引发锂离子和电子在界面处的不均匀分布,带来树枝状锂枝晶的沉积。锂枝晶一方面可能刺穿隔膜,到达电池正极造成电池短路、热失控、着火爆炸等一系列安全隐患,另一方面也会加剧金属锂和电解液的反应,导致死锂的出现,降低电池利用率和使用寿命。

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在含硝酸锂和多硫化锂的醚类电解液作为诱导剂,通过电沉积在金属锂表面沉积固态电解质保护膜。所得含可移植界面膜的金属锂可以用于醚类或者酯类电解质,构筑锂硫电池或锂金属二次电池。

为了构建稳定的固液界面,抑制枝晶生长,清华大学张强研究团队及其河南师范大学合作者采用含硝酸锂和多硫化锂的醚类电解液作为诱导剂,通过电沉积的方法预先在金属锂表面沉积一层可移植的固态电解质保护膜。含有保护膜层的金属锂可以移植到不含任何负极保护剂、添加剂的电解液中稳定利用,抑制锂枝晶形成和生长效果显著,提高了负极利用率。如果电池采用硫或者三元氧化物正极材料,分别在醚类或碳酸酯类电解液中与上述带有固态电解质界面膜的金属锂配合使用,固态电解质保护膜可以移植到新体系电池中抑制金属锂枝晶生长。这一发现为实现高能量密度、高稳定性锂硫电池、锂金属电池提供了广阔的前景。

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含可移植固态电解质界面膜的金属锂和氧化物、硫等正极在醚类或者酯类电解质中构筑多种高能量密度锂金属电池。

另外,该项工作提供一种保护金属锂负极的新方法。通过构筑可移植固态电解质界面膜,使得本不兼容的体系可以协同作用于金属锂,有效保护金属锂表面,实现金属锂电池的稳定循环。这方法不仅适用于金属锂体系,对于锂电池和其他高能钠电池、镁电池和锌电池同样具有重要借鉴意义。

相关工作于以《金属锂电池中的可移植固态电解质界面膜》(Implantable Solid Electrolyte Interphase in Lithium Metal Batteries)为题发表在细胞出版社的《化学》期刊上。作为《细胞》的姊妹刊,《化学》是一本致力于展示基础化学及其子学科最新进展、以及应对未来全球变化的顶级学术期刊。

该工作的通讯作者为清华大学化工系博士生导师张强,共同第一作者为清华大学博士生程新兵和河南师范大学硕士生闫崇。清华大学化工系博士生陈翔、机械系本科生管超、化工系副研究员黄佳琦、化工系博士生彭翃杰、化工系博士生张睿以及河南师范大学化学系杨书廷教授是本文的共同作者。该项工作得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、清华大学自主科研项目、清华大学计算平台的支持。

论文链接:

供稿:化工系 编辑:李华山

清华化工系张强课题组在高安全复合锂金属负极的研究取得重要进展


清华新闻网4月19日电 4月18日,清华大学化工系张强教授课题组在能源领域知名期刊《焦耳》上发表了论文《用于金属锂电池的珊瑚状碳纤维基复合锂金属负极》,报道了课题组在高安全高容量的复合锂金属负极领域的研究取得的重要进展。该研究被《焦耳》选为本期封面文章,并刊登了封面图片。

金属锂具有极高的理论比容量和最低的氧化还原电极电势,因而成为了下一代高能量密度储能电池最理想的负极材料。然而,金属锂充放电过程中的枝晶问题和锂与电解质界面膜的不稳定性严重降低了锂金属电池的循环效率,缩短了电池的使用寿命,甚至带来了一定程度的安全隐患,严重阻碍了锂金属电池的发展。

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封面图片采用隐喻的方式表述“复合锂金属负极”设计思想,基于亲锂碳纤维的复合锂金属负极比喻成船,能够在熔融锂的“海洋”中稳定航行

最近,研究者们提出了诸多基于导电碳骨架或金属骨架的金属锂负极。然而,很多此类骨架并未预先复合金属锂,而是作为无锂集流体进行半电池测试。这样的无锂集流体难以直接应用到全电池中。因此,如何高效地将金属锂预先复合到集流体结构中、形成可直接装配为全电池的高性能复合锂金属负极成为了研究的重点。

清华大学张强教授研究团队针对金属锂电池对于复合电极的迫切需求,提出一种珊瑚状碳纤维熔融灌锂的复合锂金属负极。采用电镀银涂层的方法将碳纤维骨架的表面改性为亲锂表面,进而可使液态熔融金属锂能够迅速吸入具有银涂层的碳纤维骨架,从而制得高性能的复合锂金属负极。

银镀层一方面可使任何导电骨架改性为可虹吸液态熔融锂的亲锂导电骨架,另一方面还可以降低金属锂的沉积过电势,获得高倍率下优异的循环稳定性和无枝晶无“死锂”的循环形貌。通过原位金属锂沉积实验观察,发现在该复合结构中难以形成枝晶。所提出的复合锂金属负极可以在10 mA cm-2和10 mAh cm-2的极端苛刻条件下以很低的极化稳定循环超过160圈。相比常规金属锂负极,该复合锂金属负极能够承受极端的面电流密度和面容量循环,表现出高安全性特征。

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珊瑚状碳纤维熔融灌锂的复合锂金属负极

该复合金属锂负极与硫正极和磷酸铁锂正极等直接装配为性能优异的锂硫电池和磷酸铁锂电池。其磷酸铁锂电池可在1.0 C倍率下稳定循环超过500圈,而锂硫电池在0.5 C下的初始放电容量可达781 mAh g-1,并保持高容量循环超过400圈。该工作的导电骨架镀银灌锂方法可普适于任何基于导电骨架的复合金属锂负极设计与制备,其镀银层可实现高效的预置金属锂复合,并实现无枝晶、无“死锂”的循环容貌,进而获得在锂硫电池等全电池体系中优异的电化学性能,提升了储能系统系统的安全性。

该项研究工作的通讯作者是清华大学化工系长聘教授张强和助理研究员程新兵。作者顺序依次是博士生张睿、博士生陈翔、博士生沈馨、硕士生张学强、本科生陈筱薷、助理研究员程新兵、硕士生闫崇、博士生赵辰孜和张强教授。

作为《细胞》的姊妹刊,《焦耳》是一本致力于应对全球挑战、发展可持续能源为目标,报道能源领域最新进展的知名学术期刊。

PG电子游艺,该项工作在北京市科委、科技部、自然科学基金委、等部门的资助下完成。清华信息科学技术国家实验室提供了该研究所需的计算平台。参与该项目的本科生陈筱薷获得了清华大学大学生学术研究推进计划中的“未来学者”,在本工作的电池表征工作中做出了重要贡献。

张强教授课题组致力于能源材料,尤其是金属锂、锂硫电池、电催化方面的研究。在金属锂电池领域内,通过先进手段研究固态电解质膜,通过引入纳米骨架、修饰表面固态电解质保护层等方法调控金属锂的沉积行为,实现金属锂电池的高效安全利用。这些相关研究工作先后发表在《先进材料》《美国化学会会志》《德国应用化学》《能源存储材料》《化学》《自然通讯》《美国科学院院报》等知名期刊上。近期,该研究团队在《化学评论》上进行了二次电池中安全金属锂负极评述。该研究团队在金属锂负极领域也申请了一系列中国发明专利和PCT专利,形成了具有较好保护作用的专利群。

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供稿:化工系 编辑:华山

金属锂电池通常使用有机液态电解质,由于金属锂本征具有的高化学与电化学活性,有机液态电解液不可避免的与金属锂反应,形成脆弱的固液界面膜,引发锂离子的不均匀分布,消耗电解液,引发枝晶生长。

近日,清华大学张强研究团队PNAS(Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America)上发表文章,提出利用阴离子固定的无机陶瓷材料(铝掺杂Li6.75La3Zr1.75Ta0.25O12,LLZTO)与有机聚合物材料(PEO-LiTFSI)构筑柔性复合固态电解质(PEO-LiTFSI-LLZTO,PLL)膜,抑制金属锂负极枝晶生长。复合电解质中的阴离子被聚合物基体和陶瓷填料束缚,形成了均匀分布的空间电荷层,进而引导锂离子均匀分布,实现金属锂的无枝晶沉积。锂盐中阴离子与锂离子的解离有助于降低聚合物结晶度,构建了快速、稳定的锂离子传输通道。无机快离子导体LLZTO的加入将拓宽聚合物电解质的电化学窗口,表现出极佳的电解质-电极界面稳定性与电化学循环性能。该复合固态电解质膜在极高温度下提供屏障,阻隔正负极短路,提升电池循环效率与安全性。

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